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Mouchaham, Georges. Architectures supramoléculaires à structures ouvertes fondées sur la liaison hydrogène : élaboration, caractérisation structurale et propriétés de sorption

Mouchaham, Georges (2012) Architectures supramoléculaires à structures ouvertes fondées sur la liaison hydrogène : élaboration, caractérisation structurale et propriétés de sorption.

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Résumé en francais

La thématique de recherche développée au cours de cette thèse de doctorat concerne la conception de réseaux supramoléculaires poreux à propriétés de sorption remarquables. Ces travaux visent l'élaboration des solides supramoléculaires poreux dont la cohésion est assurée par des liaisons-Hydrogène (liaisons-H), la caractérisation structurale, ainsi que l'étude des propriétés de sorption pour les matériaux les plus prometteurs. Les solides supramoléculaires poreux sont obtenus en associant par le biais des liaisons-H, des composés de coordination préformés (accepteurs de liaisons-H) et des cations organiques (donneurs de liaisons-H par le biais de groupements N-H+) dans les conditions de la chimie douce. Dans le cadre de cette thèse, nous nous sommes intéressés à l'association de complexes de coordination de type métal-oxalates ([Al(Ox)3]3-, [Zr(Ox)4]4-où Ox = C2O42-) et des cations organiques comme les dérives d'imidazolium et de pyridinium de topicité et de charge variables. Plusieurs architectures cristallines supramoléculaires ont été obtenues. L'influence des paramètres expérimentaux au moment de leur formation a été étudiée. L'importance de la concentration de la solution, de la stœchiométrie des réactifs, des solvants utilisés et de la température a ainsi été mise en évidence. Nous nous sommes aussi attachés à faire varier des facteurs intrinsèques aux unités de construction comme le nombre et la nature de sites donneur/accepteur de liaison-H ainsi que la présence (ou non) de sites encombrants et/ou susceptible de donner de liaisons-H supplémentaires sur les cations. Ainsi, des architectures supramoléculaires poreuses possédant des volumes vides allant de 10 % jusqu'à 54 % ont été obtenues. Le matériau de porosité la plus importante présente une structure 3D chirale parcourue par des canaux de diamètre de 11 Å. Ce matériau a la capacité de piéger au sein de ces cavités une large gamme de molécules hôtes. La possibilité de faire de la chimie dans les cavités a été également mise en évidence.

Sous la direction du :
Directeur de thèse
Roques, Nans
Sutter, Jean-Pascal
Ecole doctorale:Sciences de la matière (SdM)
laboratoire/Unité de recherche :Laboratoire de Chimie de Coordination (LCC), UPR 8241
Mots-clés libres :Chimie supramoléculaire - Liaisons non-covalentes - Liaisons hydrogène - Ingénierie moléculaire - Diffraction des rayons X - Architectures supramoléculaires poreuses - Propriétés de sorption
Sujets :Chimie
Déposé le :19 Nov 2012 10:44