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Bedoui, Salma. Imageries spectroscopique et optique de la dynamique spatio-temporelle de la transition de spin induite par la température ou par une impulsion laser

Bedoui, Salma (2012). Imageries spectroscopique et optique de la dynamique spatio-temporelle de la transition de spin induite par la température ou par une impulsion laser.

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Résumé en francais

Les matériaux à transition de spin présentent un fort potentiel industriel en raison de la possibilité de modulation de leurs propriétés magnétiques, optiques, électriques et mécaniques. Ces propriétés liées à la transition de spin sont principalement caractérisées et étudiées grâce à plusieurs techniques habituelles telles que la spectroscopie Mössbauer, la diffraction des rayons X, mesure d'aimantation ou d'absorption optique etc. En revanche, la distribution spatiale et temporelle des états de spin au cours de la transition a été très peu étudiée dans la littérature. Par conséquent, l'objectif de ce travail consiste à étudier la dynamique spatio-temporelle de la transition de spin induite par la température ou par une impulsion optique (nanoseconde). L'échantillon principalement étudié est le composé [FeII(bapbpy)(NCS)2] où le "bapbpy" correspond au ligand N-(6-(6-(pyridin-2-ylamino)pyridin-2-yl)pyridin-2-yl)pyridin-2-amine. Ce composé présente une transition de spin thermo-induite en deux étapes et possède une forte coopérativité car ces deux transitions sont du premier ordre, présentant chacune une hystérésis. De plus, des études comparatives avec un deuxième composé faiblement coopératif ont été réalisées et nous ont permis de discuter la dynamique spatio-temporelle en fonction de la force de coopérativité des systèmes. La dynamique de la transition de spin en fonction de la température a été caractérisée par microscopie optique et par cartographie Raman dans des monocristaux. Nous avons réussi à imager la séparation des phases haut spin (HS) et bas spin (BS) au cours de la transition de spin et à obtenir une signature à la fois spectroscopique et optique de la coexistence des " domaines de spin " de taille micrométrique. Grâce à cette étude, nous avons mis en évidence un mécanisme de nucléation hétérogène favorisée par des inhomogénéités structurales (bords du cristal, dislocations, défauts, etc.). Cette nucléation est suivie d'une croissance anisotrope des " domaines de spin " avec une vitesse de l'ordre de quelques micromètres par seconde. L'effet prédominant des défauts structuraux sur la dynamique spatio-temporelle de la transition de spin thermo-induite nous a conduits à étudier la possibilité de concevoir des sites de nucléation artificiels. Dans cet objectif, des défauts microstructuraux par ablation laser ont été créés. Ces défauts ont pour effet de baisser la barrière énergétique de la nucléation et, par conséquent, la température de transition ainsi que la largeur de l'hystérésis sont modifiées. Cette modification des sites de nucléation a permis également de générer un changement dans la direction de propagation des phases HS et BS. Ainsi, un contrôle de la dynamique spatio-temporelle est démontré pour la première fois dans les composés à transition de spin. La seconde partie de ces travaux a été réalisée sur l'étude de la transition de spin induite par une impulsion laser. En effet, à l'aide d'une impulsion laser (0,1 microJ, 4 ns, 532 nm) focalisée sur une petite zone de quelques micromètres, nous avons réussi à faire commuter des cristaux entiers grâce à un phénomène d'auto-amplification. Des observations importantes sur la taille critique du domaine induit par l'impulsion laser et sur la dynamique des parois de ces domaines ont pu être rapportées. Nous avons ainsi déterminé le rôle crucial des contraintes élastiques locales dans la stabilisation des domaines de spin. Ces études ouvrent de nouvelles perspectives pour la réalisation de systèmes photo-commutables à très fort rendement quantique grâce aux effets coopératifs intrinsèques des matériaux à transition de spin.

Sous la direction du :
Directeur de thèse
Bousseksou, Azzedine
Molnar, Gabor
Ecole doctorale:Sciences de la matière (SdM)
laboratoire/Unité de recherche :Laboratoire de Chimie de Coordination (LCC), UPR 8241
Mots-clés libres :Transition de spin moléculaire - Dynamique spatio-temporelle - Nucléation-Croissance - Microscopie optique - Imagerie Raman - Contraintes élastiques
Sujets :Physique
Déposé le :16 Sep 2013 11:32