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Montagnon, Laurent. Modélisation et dynamique de la fragmentation de petits agrégats de carbone lors de collisions atomiques à haute vitesse

Montagnon, Laurent (2007). Modélisation et dynamique de la fragmentation de petits agrégats de carbone lors de collisions atomiques à haute vitesse.

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Résumé en francais

Ce travail de recherche porte sur le développement d'un modèle quantique semi-empirique pour la structure électronique et géométrique des petits agrégats de carbone neutres, simplement et doublement (positivement) chargés. Le modèle est validé par le calcul de propriétés structurelles (géométries, spectres infrarouges et optiques) et de données énergétiques (énergies de liaison, potentiels d'ionisation, énergies et barrières de dissociation) sur ces espèces, et leur comparaison à des calculs ab initio. Le modèle est appliqué à l'étude de l'équilibre d'isomérisation des petits agrégats C+n pour n=3-7, et à des simulations, en dynamique moléculaire non-adiabatique, de l'excitation et de la relaxation de C+2 et C+3 lors de la collision avec un atome d'hélium à haute vitesse. Dans une première partie, nous décrivons les problématiques et les méthodes propres à l'étude des agrégats, l'expérience de collision qui a motivé notre travail, les méthodes de calcul de structure électronique sans approximation et l'état de l'art en ce qui concerne les méthodes semi-empiriques pour la description des agrégats. La seconde partie, traite de la structure du modèle, et des différentes méthodes que nous avons utilisées pour son paramétrage, pour sa validation et pour son exploitation. Enfin, dans la troisième partie, nous présentons les calculs réalisés au moyen du modèle. L'étude de l'équilibre d'isomérisation des petits agrégats de carbone à 3500 K montre l'importance de la prise en compte d'isomères autres que les isomères fondamentaux à de telles température, et l'inclusion de l'excitation électronique dans le cas de C+3 illustre la forte contribution de la densité d'états électroniques pour la thermodynamique de tels agrégats. Dans le cas des simulations de collisions avec l'hélium et de la fragmentation de C+2 et de C+3, notre travail précise les difficultés méthodologiques liée à une telle étude dont l'origine réside dans la prise en compte les états excités électroniques et dans la complexité de leur spectre.

Sous la direction du :
Directeur de thèse
Spiegelman, Fernand
Ecole doctorale:Sciences de la matière (SdM)
laboratoire/Unité de recherche :Laboratoire de Chimie et Physique Quantiques (LCPQ), UMR 5626
Mots-clés libres :agrégats - carbone - modélisation - liaisons fortes - dynamique non-adiabatique - fragmentation
Sujets :Physique
Déposé le :03 Jul 2008 11:44