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Dupuis, Romain. Calculs réalistes du fractionnement isotopique du silicium et du lithium pour des équilibres impliquant des phases liquides

Dupuis, Romain (2014). Calculs réalistes du fractionnement isotopique du silicium et du lithium pour des équilibres impliquant des phases liquides.

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Résumé en francais

Le fractionnement des isotopes est utilisé comme marqueur d'évènements géochimiques pour de multiples applications. Les calculs permettent d'expliquer et de quantifier les mécanismes de fractionnement pour des conditions parfois difficiles à atteindre expérimentalement ; ils permettent de décomposer les mécanismes sous-jacents responsables du fractionnement mesuré. Au cours de cette étude, nous nous sommes intéressés aux isotopes du silicium - dans le quartz, la kaolinite, H4SiO4,aq et H3SiO4,aq - et du lithium - dans Li2O, la polylithionite et Li+ en solution. Nous avons mis en place des approches pour réaliser des calculs réalistes et, si possible, prédictifs afin de comprendre des fractionnements isotopique à l'équilibre impliquant au moins une phase liquide. D'une part, nous avons montré l'importance de la prise en compte du désordre configurationnel dans les liquides. D'autre part, nous avons montré qu'il est crucial de prendre en compte de l'anharmonicité, particulièrement pour l'étude d'un équilibre entre un minéral et une solution. Les résultats présentés dans ce manuscrit sont en bon accord avec les facteurs de fractionnement isotopique mesurés sur des échantillons naturels ou expérimentaux, ce qui met en avant l'intérêt d'utiliser ces nouvelles méthodes.

Sous la direction du :
Directeur de thèse
Méheut, Merlin
Benoit, Magali
Ecole doctorale:Sciences de l'Univers, de l'environnement et de l'espace (SDU2E)
laboratoire/Unité de recherche :Géosciences Environnement Toulouse (GET), UMR 5563 ; Centre d'Elaboration de Matériaux et d'Etudes Structurales (CEMES), UPR 8011
Mots-clés libres :Fractionnement isotopique - Ab initio - Silicium - Lithium - DFT - CPMD - Path Integrals
Sujets :Sciences de la terre
Déposé le :17 Sep 2015 15:15