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Belandria, Edgar. Propiedades vibracionales de nanotubos de carbono de doble pared vacios y rellenos con Se, Te, Fe, HgTe, PbTe, CdSe y PbL2 (Propriétés vibrationnelles des nanotubes de carbone de double parois vides et remplies de Se, Te, Fe, HgTe, PbTe, CdSe et PbL2)

Belandria, Edgar (2008). Propiedades vibracionales de nanotubos de carbono de doble pared vacios y rellenos con Se, Te, Fe, HgTe, PbTe, CdSe y PbL2 (Propriétés vibrationnelles des nanotubes de carbone de double parois vides et remplies de Se, Te, Fe, HgTe, PbTe, CdSe et PbL2).

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Résumé en francais

Ce travail est centré sur l'étude des propriétés vibrationnelles des nanotubes de carbone double paroi, aussi bien vides que remplis de Te, Se, Fe, HgTe, PbTe, PbI2 et CdSe. La spectroscopie Raman est une technique expérimentale permettant l'étude des vibrations fondamentales des nanotubes de carbone, mais aussi de leurs propriétés structurales et électroniques. A travers l'analyse détaillée du spectre des modes radiaux, en utilisant le graphe de Kataura pour les conditions de résonance à différentes énergies d'excitation, on peut déterminer la chiralité des nanotubes étudiés. Ceux-ci sont essentiellement double paroi, avec un diamètre entre 0,8 et 1,1 nanometer pour les tubes internes et entre 1,3 et 1,9 nanometer pour les tubes externes. L'analyse du spectre Raman dans la zone des modes radiaux permet aussi d'observer dans la plupart des cas des modes correspondant aux matériaux à l'intérieur du nanotube. On remarque une relaxation des règles de sélection due au confinement spatial des phonons acoustiques et optiques. En s'intéressant à la forme des pics de la bande G nous avons observé la signature de nanotubes principalement semiconducteurs, mais aussi un déplacement vers les faibles nombres d'onde pour les nanotubes remplis, caractéristique d'un transfert de charge entre le tube et le matériau confiné conduisant à un dopage de type donneur. En appliquant le modèle de confinement spatial au phonon LO de CdSe confiné, on peut calculer la dimension des nanoparticules à l'intérieur des tubes. La valeur obtenue est 0,88 nm. Il s'agit de la plus petite dimension possible pour un agrégat conservant la structure wurtzite du matériau massif. En comparant l'évolution sous haute pression hydrostatique de nanotubes double paroi, on s'aperçoit que le comportement de la bande G n'est pas affecté par la présence ou non de nanoparticules confinées dans le tubes. Une exception cependant à cette tendance est observée pour les tubes remplis de CdSe. En effet, ce matériau subit une transition de phase structurale dans la gamme de pression étudiée conduisant à un changement brutal de volume. Celui-ci entraîne l'apparition d'un espace entre les nanofils et les nanotubes, ce qui affecte les phonons par diminution des forces de Van der Waals. Le mode associé au tube externe pour les tubes double paroi vides ou remplis, se comporte avec la pression de la même manière que celui d'un tube mono paroi. En revanche, le mode associé au tube interne évolue comme le mode du graphite. Tout ceci semble indiquer que le comportement sous pression des nanotubes est gouverné essentiellement par le milieu environnant. Si le nanotube se trouve entouré par un autre nanotube, son comportement sera dicté par les forces de Van der Waals entre plans carbonés comme dans le graphite. Dans le cas contraire, le comportement sous pression sera du aux interactions avec le milieu environnant constitué par les molécules du milieu transmetteur de pression ou d'autres nanotubes. Une étude réalisée sous pression uniaxiale dans une cellule à enclume de Moissanite a permis de suivre l'évolution de la bande D masquée par un phonon du diamant dans les cellules conventionnelles. Cette bande se comporte comme la bande G+. On note une augmentation de l'intensité avec la pression, jusqu'à égaler la bande G. La bande D étant liée à l'existence de défauts, ceci indique que plus la pression augmente, plus il y a de défauts structuraux dans les nanotubes. Le coefficient de pression obtenu pour la bande G est le même sous contrainte uniaxiale que sous pression hydrostatique. Ceci est en accord avec des simulations numériques, prédisant une grande disparité entre les modules élastiques axial et radial. La variation de volume induite par la pression est essentiellement radiale. Une étude minutieuse des modes de second ordre montre qu'au-delà de 3,5 GPa, le déplacement de la bande du à la pression l'amène à dépasser l'anomalie de Kohn, ce qui permet l'assignation précise des pics observés. Puisque les bandes G et D ont le même coefficient de pression, les phonons mis en jeu doivent provenir de la même branche. De plus la présence de l'anomalie de Kohn pour les modes de second ordre indique qu'il s'agit des phonon LO.

Sous la direction du :
Directeur de thèse
Broto, Jean-Marc
Gonzalez, Jesus
Ecole doctorale:Sciences de la matière (SdM)
laboratoire/Unité de recherche :Laboratoire National des Champs Magnétiques Pulsés
Mots-clés libres :Nanotubes de Carbone - Raman - nanofils - confinement - Kohn Anomalie
Sujets :Physique
Déposé le :07 Nov 2008 15:39