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Brosse, Fabien. Influence de la couche limite convective sur la réactivité chimique en Afrique de l'Ouest

Brosse, Fabien (2017). Influence de la couche limite convective sur la réactivité chimique en Afrique de l'Ouest.

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Résumé en francais

Cette thèse porte sur l'influence de la couche limite convective et nuageuse sur la réactivité chimique en Afrique de l'Ouest. Pour répondre à cette question, des simulations à haute résolution (50m) sont réalisées sur le modèle atmosphérique Méso-NH couplé à un mécanisme chimique détaillé représentant la chimie gazeuse et aqueuse. Cette échelle spatiale permet de représenter explicitement les caractéristiques spatiales et temporelles des structures turbulentes. Les thermiques en couche limite sont identifiés à l'aide d'un échantillonnage conditionnel basé sur l'utilisation d'un traceur passif à décroissance radioactive. L'impact du transport turbulent sur la redistribution d'espèces chimiques dépend du temps de vie chimique de ces espèces. La ségrégation spatiale créée au sein de la couche limite augmente ou réduit les taux de réaction moyens entre composés. La campagne de terrain AMMA, et plus récemment DACCIWA, sont utilisées pour définir des forçages dynamiques et chimiques pour des environnements simulés. Le premier est représentatif d'un environnement biogénique dominé par des émissions naturelles de COV. Le second reproduit un environnement urbain modérément pollué typique du Golfe de Guinée (Cotonou au Bénin). Pour simplifier, l'analyse des simulations est limitée aux réactions chimiques entre OH et l'isoprène dans le cas biogénique, entre les aldéhydes C>2 et OH dans le cas urbain. L'influence de la couche limite convective est étudiée à l'échelle du thermique et du domaine. Cela permet une connexion avec les modèles à résolution plus lâche qui adoptent une hypothèse de mélange parfait et immédiat, négligeant de fait les variabilités spatiales de composés chimiques au sein d'une maille. Les premiers résultats, basés sur la phase gazeuse uniquement, montrent que les nuages en couche limite convective affectent le transport vertical d'espèces chimiques. Les thermiques sont des zones de réactions privilégiées où la réactivité chimique est maximale. La plus grande intensité de ségrégation est calculée au sommet de la couche limite, toutefois de signes opposés entre les deux environnements. En environnement biogénique, le mélange non-homogène de l'isoprène et de OH dans cette zone induit une diminution maximale de 30% du taux de réaction moyen. Dans le cas urbain, la constante de réaction effective entre OH et les aldéhydes est supérieure de 16% à la constante moyenne. La réactivité de OH est supérieure de 15 à 40% dans les thermiques comparé au reste du domaine, dépendant de l'environnement chimique et de l'heure. Comme les thermiques occupent une faible portion du domaine, l'impact des structures turbulentes sur la réactivité totale de OH est une diminution de 9% pour le cas biogénique et une augmentation maximale de 5% dans le cas anthropique. Des simulations LES incluant la réactivité aqueuse révèlent une baisse importante des rapports de mélange de OH associée à la présence de nuages. En conséquence, les rapports de mélange de l'isoprène et des aldéhydes C>2 augmentent à ces altitudes. A l'échelle du domaine, les covariances de l'isoprène et de OH restent négatives. La ségrégation atteint 70% au sommet de la couche limite, démontrant une ségrégation accrue par la phase aqueuse à ces altitudes. Les taux de réaction moyens entre l'isoprène et OH sont donc diminués dans la couche nuageuse. En cas urbain, la ségrégation positive le matin devient négative l'après-midi sans toutefois excéder 10%. La réactivité aqueuse a un impact faible et modéré sur la réactivité totale de OH moyennées sur l'ensemble de la couche limite en cas urbain et biogénique respectivement. Prendre en compte la ségrégation des masses d'air par les mouvements turbulents dans des modèles régionaux ou globaux augmenterait la réactivité de OH en environnement urbain et la diminuerait en environnement biogénique. Dans les deux cas, la ségrégation seule n'est pas suffisante pour résoudre les écarts entre la réactivité de OH calculée et mesurée.

Sous la direction du :
Directeur de thèse
Leriche, Maud
Mari, Céline
Ecole doctorale:Sciences de l'Univers, de l'environnement et de l'espace (SDU2E)
laboratoire/Unité de recherche :Laboratoire d'Aérologie, UMR 5560
Mots-clés libres :Chimie atmosphérique - Couche limite - Nuage - Réactivité chimique - Radical hydroxyle
Sujets :Sciences de l'environnement
Déposé le :04 Sep 2018 14:24