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Sinnarasa Barthelemy, Inthuga. Etude de couches minces à base de delafossite CuCr1-xFexO2(0 ≤ x ≤ 1) dopées au Mg déposées par pulvérisation cathodique radiofréquence en vue d'optimiser leurs propriétés thermoélectriques

Sinnarasa Barthelemy, Inthuga (2018). Etude de couches minces à base de delafossite CuCr1-xFexO2(0 ≤ x ≤ 1) dopées au Mg déposées par pulvérisation cathodique radiofréquence en vue d'optimiser leurs propriétés thermoélectriques.

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Résumé en francais

L'objectif de cette thèse était d'étudier les propriétés thermoélectriques de couches minces d'oxyde de type delafossite déposées par pulvérisation cathodique magnétron. Pour cela, les oxydes CuCrO2:3%Mg, CuFeO2:3%Mg et CuCr0,84Fe0,16O2:3%Mg ont été déposés avec différentes épaisseurs sur des substrats de silice amorphe puis traités sous vide à différentes températures afin d'obtenir la structure delafossite. La température de traitement thermique optimale permettant d'obtenir les meilleures propriétés thermoélectriques est de 550°C pour CuCrO2:Mg et CuCr0,84Fe0,16O2:Mg et de 700°C pour CuFeO2:Mg. L'épaisseur optimale des couches minces est de 100 nm pour la delafossite au chrome et de 300 nm pour celle au fer. La conductivité électrique des couches augmente avec la température tout en conservant un coefficient Seebeck positif et constant pour les trois compositions données impliquant un mécanisme par saut de polarons. Le facteur de puissance des couches minces CuCrO2:Mg, CuFeO2:Mg et CuCr0,84Fe0,16O2:Mg dont l'épaisseur et la température de recuit ont été optimisées atteint respectivement 59 µW.m-1K-2, 84 µW.m-1K-2 et 36 µW.m-1K-2 à 200°C. Les études microstructurales et structurales ont permis de comprendre la variation du facteur de puissance avec la température de recuit et l'épaisseur. Elles ont notamment montré que la décroissance de la conductivité électrique des films traités à haute température est due à des phénomènes concomitants de fissuration de la couche et de ségrégation du magnésium. Une étude thermique utilisant la modélisation avec la méthode des éléments finis a permis de démontrer que dans le cas des couches minces, la conductivité thermique du substrat peut se substituer à celle du film dans le calcul de facteur de mérite. La validité du facteur de mérite modifié ((ZT)* = S2σ/ksubstrat) a été énoncée en fonction de l'épaisseur, l'émissivité et la conductivité thermique de la couche mince. L'utilisation de la méthode 3ω a permis de déterminer une valeur de conductivité thermique de 4,82 W.m-1k-1 à 25°C pour le film mince CuFeO2:Mg, qui se situe dans le domaine de validité établi pour l'utilisation de (ZT)*. Des modules thermoélectriques à base de ces delafossites ont également été élaborés et étudiés dans cette thèse. Le module « unileg » à base de CuCrO2:Mg a montré une puissance maximale de 10,6 nW pour une température du coté chaud imposée à 220°C et laissée libre du coté froid. Les couches minces d'oxydes delafossite qui sont stables en température et sous air apparaissent comme fortement prometteuses pour des applications thermoélectriques, dans le domaine de la microélectronique en tant que thermo-générateur mais surtout dans les dispositifs de mesure de température de haute précision.

Sous la direction du :
Directeur de thèse
Presmanes, Lionel
Thimont, Yohan
Ecole doctorale:Sciences de la matière (SdM)
laboratoire/Unité de recherche :Centre Interuniversitaire de Recherche et d'Ingénierie des MATériaux (CIRIMAT), UMR 5085
Mots-clés libres :Delafossite - Couches minces - Pulvérisation cathodique radiofréquence - Microstructures - Propriétés thermoélectriques - Propriétés électriques
Sujets :Sciences des matériaux
Déposé le :05 Apr 2019 17:03