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Castillo Alvarez, Maria Cristina. Fractionnement des isotopes de nickel lors de l'adsorption à la surface de la calcite et coprécipitation avec la calcite

Castillo Alvarez, Maria Cristina (2019). Fractionnement des isotopes de nickel lors de l'adsorption à la surface de la calcite et coprécipitation avec la calcite.

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Résumé en francais

Les compositions chimiques et isotopiques traces des métaux de traces dans la calcite sont à la base de la plupart des reconstructions de températures passées, de CO2 atmosphérique et de pH océanique. Les compositions isotopiques des métaux divalents incorporées dans la structure de calcite ont également la capacité d'enregistrer des informations précieuses reflétant les conditions géochimiques de la formation. (Galy et al., 2002; Chang et al., 2004; Beard et al., 2012; Mavromatis et al., 2013; Fantle and Tipper, 2014; Mavromatis et al., 2015; Mavromatis et al., 2019). De plus, comme la répartition à l'équilibre et la cinétique des métaux divalents entre la calcite et le fluide présentent des comportements contrastés, on peut s'attendre à ce que leur composition isotopique dans la calcite présente des tendances distinctes (Schott et al., 2014). Comme la spéciation aqueuse de Ni dépend fortement du pH et de l'alcalinité, la composition isotopique de Ni adsorbée à la surface de la calcite et / ou incorporée dans le réseau de calcite pourrait fournir des informations précieuses sur l'environnement chimique dans lequel ce minéral s'est formé à l'origine. Pour calibrer cet outil potentiellement utile, des expériences ont été effectuées à 25° C pour déterminer le fractionnement isotopique du Ni pendant 1) l'adsorption de Ni à la surface de la calcite en fonction du pH de la solution (de 7,5 à 8,7) et 2) la coprécipitation de Ni avec de la calcite à pH 6,2, pCO2 = 1 atm en fonction de taux de croissance de la calcite allant de 10-8,2 à 10-7,3 mol m-2 s-1. Les résultats montrent que le facteur de fractionnement à l'équilibre, solution Δ60Nisolid-solution, pour l'adsorption de Ni sur la calcite est égal à -0,49 ± 0,16 et indépendant du pH. Les isotopes de Ni léger sont également incorporés de manière préférentielle dans la calcite pendant sa coprécipitation. L'ampleur du fractionnement isotopique du Ni diminue de -0.3 and -1 lorsque le taux de précipitation de la calcite augmente de 10-8,2 à 10-7,3 mol m-2 s-1. Ce comportement, dû à la forte hydratation de l'ion aqueux Ni2+, peut servir à estimer les taux de précipitation de la calcite et la pCO2 dans les océans du passé.

Sous la direction du :
Directeur de thèse
Oelkers, Eric
Quitte-Levasseur, Ghylaine
Schott, Jacques
Ecole doctorale:Sciences de l'Univers, de l'environnement et de l'espace (SDU2E)
laboratoire/Unité de recherche :Géosciences Environnement Toulouse (GET), UMR 5563
Mots-clés libres :Géochimie expérimentale - Adsorption/coprécipitation - Isotopie du nickel - interactions eaux-roches
Sujets :Sciences de la terre
Déposé le :06 Nov 2019 14:48