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Truche, Laurent. Transformations minéralogiques et géochimiques induites par la présence d'hydrogène dans un site de stockage de déchets radioactifs

Truche, Laurent (2009). Transformations minéralogiques et géochimiques induites par la présence d'hydrogène dans un site de stockage de déchets radioactifs.

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Résumé en francais

L'objectif de cette étude est d'évaluer la réactivité abiotique de l'hydrogène dans un site de stockage géologique de déchets radioactifs en formation argileuse. Nous montrons que l'hydrogène est un agent réducteur pouvant être impliqué dans des réactions d'oxydoréductions sous contrôle cinétique avec certaines espèces oxydées de la formation hôte du stockage. Le système soufre apparait tout particulièrement réactif vis-à-vis de la perturbation redox induite par la présence d'hydrogène, sa déstabilisation se traduit notamment par une importante production de sulfure. Notre étude expérimentale sur la réduction des sulfates par l'hydrogène montre que cette réaction ne peut pas être à l'origine de cette production de sulfure. En effet les temps de demi-vie pour les sulfates sont de l'ordre de 200.000 ans à 90°C et l'énergie d'activation de la réaction est très élevée (131 kJ/mol). Par contre, la pyrite est un oxydant potentiel pour l'hydrogène. Nous montrons que cette dernière réaction est possible sur de courtes périodes de temps dés 90°C. A des pH légèrement alcalins tels que ceux de l'eau porale d'une formation argileuse formation et des températures comprises entre 90 et 180°C, cette réaction conduit à la précipitation de pyrrhotite et à la production d'H2S. Nous proposons une loi de vitesse pour cette réaction pouvant être intégrée dans des simulations numériques évaluant la sûreté du stockage à long terme.

Sous la direction du :
Directeur de thèse
Berger, Gilles
Guillaume, Damien
Ecole doctorale:Sciences de l'Univers, de l'environnement et de l'espace (SDU2E)
laboratoire/Unité de recherche :Laboratoire des Mécanismes et Transferts en Géologie (LMTG), UMR 5563
Mots-clés libres :Déchets radioactifs - Hydrogène - Oxydoréduction - Réduction des sulfates - Remplacements minéralogiques - Pyrite - Pyrrhotite- Dissolution-précipitation - Expériences hydrothermales
Sujets :Sciences de la terre
Déposé le :23 Apr 2010 11:13